Prorrateo de fuentes regionales de metales traza en partículas finas usando una observación

npj Clima y ciencia atmosférica volumen 6, Número de artículo: 65 (2023) Citar este artículo

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Detalles de métricas

Los metales traza en partículas finas (PM2.5) son motivo de gran preocupación en la química ambiental debido a su toxicidad y capacidad catalítica. Se desarrolla un modelo híbrido con restricciones de observación para resolver las contribuciones de fuentes regionales a metales traza y otras especies primarias en PM2.5. En este método, las contribuciones de la fuente al PM2.5 primario (PPM2.5) del modelo de calidad del aire multiescala de la comunidad (CMAQ) en cada ubicación de monitoreo se mejoran para alinearse mejor con los datos de observación mediante la aplicación de factores de escala específicos de la fuente estimados a partir de un único Modelo de regresión. Las predicciones ajustadas de PPM2.5 y los datos de especiación química se utilizan luego para generar perfiles de fuente restringidos por observación de especies primarias. Finalmente, las distribuciones espaciales de sus contribuciones de origen se producen multiplicando las contribuciones de CMAQ PPM2.5 mejoradas con los perfiles de origen deducidos. El modelo se aplica a la región del delta del río Pearl (PRD), China, utilizando datos de observación diarios recopilados en múltiples estaciones en 2015 para resolver las contribuciones de origen a 8 metales traza, carbono elemental, carbono orgánico primario y otras 10 especies primarias. En comparación con los tres métodos anteriores, el nuevo modelo predice 13 especies con errores de modelo más pequeños y 16 especies con menos sesgos de modelo en un análisis de validación cruzada de 10 veces. Los perfiles de fuentes determinados en este estudio también muestran un buen acuerdo con los recopilados de la literatura. El nuevo modelo muestra que durante 2015 en la región perredense el Cu proviene principalmente de las fuentes de área (31%), sector industria (27%) y generación eléctrica (20%), con una concentración promedio anual de hasta 50 ng m −3 en algunos distritos. Mientras tanto, los principales contribuyentes al Mn son las fuentes de área (40 %), las emisiones desde fuera del PRD (23 %) y la generación de energía (17 %), lo que lleva a un nivel medio de alrededor de 10 ng m−3. Dicha información es esencial para evaluar los impactos epidemiológicos de los metales traza, así como para formular medidas de control efectivas para proteger la salud pública.

Las partículas finas (PM2.5) han llamado mucho la atención en China en las últimas décadas, principalmente debido a sus impactos adversos en la visibilidad ambiental y la salud pública, como el aumento de la mortalidad y morbilidad relacionada con enfermedades respiratorias agudas y dolencias cardiovasculares crónicas entre la población1,2,3,4,5,6. La toxicidad de PM2.5 podría atribuirse a sus composiciones químicas específicas, entre las cuales algunos metales de transición (p. ej., Cu, Mn y Fe) merecen más atención por su naturaleza catalítica. Una vez que se inhalan en los pulmones humanos, desempeñan un papel importante en la producción de especies reactivas de oxígeno (ROS) y el estrés oxidativo resultante es una causa probable de las lesiones orgánicas inducidas por PM2.57,8,9,10,11,12. Además de sus impactos adversos para la salud, los metales de transición transportados por el aire también son reconocidos por su participación en la formación secundaria de sulfato en la atmósfera13,14. Como resultado, es de gran interés científico investigar las distribuciones espaciales, así como las principales fuentes de metales traza. Dicho conocimiento sentará las bases para formular políticas rentables de control de emisiones.

A pesar de la importancia ambiental de los metales traza, todavía faltan técnicas precisas y completas de distribución de fuentes designadas para metales traza en PM2.5. En el cálculo de las contribuciones de la fuente a los metales traza, existen dos grupos distintos de métodos, a saber, modelos basados en receptores y modelos de transporte químico (CTM). El balance de masa química y la factorización de matriz positiva (PMF, por sus siglas en inglés) son los dos modelos basados en receptores más utilizados para resolver las contribuciones de la fuente a PM2.5 y sus componentes15,16,17,18,19. Estos modelos dependen de los datos de medición detallados de la composición química de las partículas y ofrecen estimaciones de la contribución de la fuente relativamente confiables. Sin embargo, debido a la escasez de datos de observación, los métodos basados en receptores son inadecuados para proporcionar resultados de distribución de fuentes resueltos espacialmente.

Por el contrario, los CTM equipados con módulos de contribución de fuentes pueden generar efectivamente distribuciones regionales de concentraciones de contaminantes y determinar las contribuciones de diferentes sectores de fuentes20,21,22,23. Esta ventaja viene con la demanda de una gran cantidad de datos de entrada resueltos espacial y temporalmente, incluidas las condiciones meteorológicas y los inventarios de emisiones. Otro punto a tener en cuenta es que la precisión de los resultados de la distribución de fuentes está muy influenciada por la rigurosidad de los inventarios de emisiones. Si bien los inventarios de emisiones de metales en China se han informado en alguna literatura24,25,26,27, no se han evaluado cuidadosamente y se espera que tengan grandes incertidumbres. Por ejemplo, los inventarios de emisiones de varios metales pesados en PM2.5 en la provincia de Guangdong, China para 2015 se estiman en dos estudios paralelos realizados por Liu et al. (2018)25 y Liu et al. (2021)27, como se muestra en la Fig. 1 complementaria. Sin embargo, las cantidades totales de emisión de Mn, Cu y Pb difieren significativamente hasta en un factor de tres. Recientemente, se han desarrollado modelos híbridos para superar las desventajas de estos dos tipos de métodos28,29,30,31,32,33 (Nota complementaria 1). En los modelos híbridos, los datos de observación se utilizan para conciliar los resultados de la CTM o incluso se infunden en los resultados de la CTM para obtener nueva información. En Hu et al.28 e Ivey et al.29,30, los resultados de distribución de fuentes de CTM de las especies de PM2.5 se ajustaron para que coincidieran mejor con los datos de observación mediante la introducción de factores de ajuste, mientras que Ying et al.32 utilizaron contribuciones de fuentes de CTM para PM2.5 (PPM2.5) y datos de medición de metales traza para deducir los perfiles de fuentes nominales y, en consecuencia, la información de distribución de fuentes de esas especies. Estos trabajos arrojan luz sobre la posibilidad de producir resultados de distribución de fuentes regionales más precisos.

Este estudio tiene como objetivo establecer un protocolo para la distribución de fuentes regionales de metales traza utilizando fracciones de masa específicas de fuentes restringidas por observación. Aquí consideramos un caso en el que los datos de observación de múltiples sitios con diferentes características de contaminación están disponibles e incorporados en el desarrollo del modelo. En la Nota complementaria 1 se describe una comparación exhaustiva de nuestro método con los modelos híbridos informados anteriormente28,29,30,31,32, con detalles del nuevo modelo descrito en la Sección M3. Usamos los datos de observación recopilados para 10 sitios de monitoreo en la región del delta del río Pearl (PRD), China durante 2015 (consulte la Tabla 1 y la Fig. 2 complementaria para obtener información sobre las ubicaciones de muestreo), junto con los resultados de distribución de fuentes de PPM2.5 de un Sistema de modelado de calidad del aire multiescala comunitario (CMAQ) orientado a la fuente en esta región (Fig. 3 complementaria). La región del PRD, hogar de varias megacosmópolis como Hong Kong, Shenzhen, Guangzhou y Macao, es una de las áreas económicamente más avanzadas y densamente pobladas de la línea costera sur de China34, donde se ha instalado una extensa red de monitoreo de la calidad del aire35 . Con el establecimiento en curso de más estaciones de monitoreo en China36,37, el modelo híbrido propuesto en este estudio se puede aplicar fácilmente a otras áreas para generar perfiles de fuente específicos de la región, así como contribuciones de fuente para especies primarias en PM2.5.

Para demostrar primero la precisión de predicción mejorada del nuevo modelo híbrido, la figura 1 compara las predicciones del modelo con las mediciones ambientales utilizando tres métodos existentes, así como el nuevo modelo híbrido. El Método A utiliza las contribuciones originales de la fuente PPM2.5 de CMAQ junto con los perfiles de fuente mapeados de la base de datos SPECIATE de la EPA de EE. UU.38; el método B utiliza contribuciones PPM2.5 originales con perfiles mapeados de Liu et al. (2018)25. La Nota complementaria 2 describe la síntesis de tales perfiles de fuente en ambos métodos A y B. Mientras tanto, los resultados del uso del modelo híbrido en Ying et al.32 y el nuevo modelo establecido en este estudio se indican como métodos C y D, respectivamente. Tenga en cuenta que la validación cruzada de 10 veces, en lugar del modelo todo incluido, se utiliza en los métodos C y D para la evaluación del modelo (Sección M3).

a Promedios estacionales de concentraciones modeladas de metales traza, POC y EC frente a mediciones ambientales usando cuatro métodos. (b) Error fraccional medio (MFE) y sesgo fraccional medio (MFB) para las concentraciones diarias previstas de los cuatro métodos. Las líneas discontinuas en el panel (a) son líneas de proporción uno a uno. Tenga en cuenta que muchos puntos de los métodos C y D se superponen debido a sus números cercanos.

El panel (a) en la Fig. 1 muestra los diagramas de dispersión de las predicciones promediadas estacionalmente frente a las mediciones de cada especie primaria. Los puntos de datos de los métodos A y B tienden a desviarse notablemente de las líneas de proporción uno a uno en todas las estaciones, mientras que los datos de los métodos C y D se alinean bien a lo largo de las líneas discontinuas. Por ejemplo, la concentración medida de Cu es 21 ng/m3 en invierno y las predicciones son 29 ng/m3 del método A, 6 ng/m3 del método B, 21 ng/m3 del método C y 20 ng/m3 del método método D (es decir, nuestro nuevo modelo híbrido). Todas las mediciones y predicciones estacionales se pueden encontrar en la Tabla complementaria 1.

La Figura 1b compara los errores del modelo (error fraccional medio, MFE) y el sesgo del modelo (sesgo fraccional medio, MFB). Ambos métodos A y B dan conspicuamente peores predicciones que los otros. Entre C y D, aunque los errores de sus modelos son muy parecidos, los resultados del nuevo modelo híbrido generalmente arrojan sesgos de modelo más pequeños. El rendimiento mejorado del modelo del método D es el resultado de los beneficios del modelo de regresión revisado. En resumen, de las 20 especies principales analizadas en esta sección, el método D predice 13 especies con errores de modelo más pequeños que el método C, 16 especies con menos sesgos y 14 especies con coeficientes de correlación más altos con las mediciones. La Tabla complementaria 2 proporciona información detallada sobre las métricas de evaluación del modelo. Los resultados anteriores demuestran la precisión de predicción mejorada del nuevo modelo híbrido con restricciones de observación.

Con las contribuciones de fuentes refinadas y los datos de observación de las especies primarias, deducimos sus fracciones de masa en PPM2.5 emitidos. Los promedios y las desviaciones estándar relativas (RSD) de la simulación de Monte Carlo se muestran en la Tabla 2. Para la validación, los perfiles de origen deducidos se comparan primero con los perfiles de cuatro fuentes bibliográficas publicadas, es decir, Liu et al. (2018)25, Ying et al.32, perfiles de fuentes de la EPA de EE. UU.38 y Liu et al. (2017) 39 en las tablas complementarias 3 a 9. Nótese que el sector de fuente no PRD está excluido en comparación, ya que es una fuente agrupada geográficamente.

Para el sector de fuente de área, las fracciones de masa deducidas de POC y EC son 40.1% y 12.1%, respectivamente. Ambos se encuentran dentro de los perfiles de fuente de área seleccionados de la EPA de EE. UU. (8,41–49,0 % para POC y 1,52–77,1 % para EC) en la Tabla complementaria 3. Las fracciones de masa de los metales pesados tampoco muestran mucha peculiaridad en comparación con los perfiles de la EPA de EE. UU.38 o los presentados en Liu et al. (2018)25 (Cuadro complementario 4). En términos del perfil de fuente móvil deducido en la Tabla complementaria 5, tanto la fracción de masa POC (49,5 %) como la fracción EC (42,6 %) son comparables con los números en el perfil de fuente de escape de vehículos livianos diésel (LDDV) en la base de datos de la EPA de EE. UU. , mientras que Fe (2,22%) es altamente compatible con la fuente móvil en Ying et al.32 (1,99% para Fe), y la fuente de escape vehicular en Liu et al. (2017)39 (1,89% para Fe). Las comparaciones de otros sectores de origen (Cuadro complementario 6 a Cuadro complementario 9) no se describen aquí uno por uno para evitar la prolijidad. Sin embargo, nos gustaría comentar las diferencias notables entre el perfil de fuente de sal marina deducida y los datos de sal marina de la EPA de EE. UU.38 en la Tabla complementaria 9. Las discrepancias en las fracciones de masa de Cl y Na provienen principalmente del hecho de que en este estudio, se derivan de datos de observación diarios basados en filtros, que se ven afectados por el agotamiento del cloro40,41. Por el contrario, los datos de sal marina de la EPA de EE. UU.38 se compilan para partículas de sal marina fresca, por lo que no se pueden comparar directamente con nuestros resultados.

Con cada especie, las incertidumbres relativas de las fracciones de masa estimadas son generalmente aceptables para sus fuentes principales, pero bastante altas para fuentes menos importantes. Por ejemplo, los resultados de la siguiente sección muestran que los principales contribuyentes al Fe ambiental son las fuentes de área, la generación de energía y las fuentes móviles, y las incertidumbres relativas de sus fracciones de masa están todas entre el 5 % y el 10 %. En comparación, Mn tiene fuentes de área, emisiones no PRD y generación de energía como sus fuentes principales, cuyas fracciones de masa de Mn tienen incertidumbres relativas entre 7% y 27%.

Además, los perfiles de fuente derivados muestran cierres masivos satisfactorios para fuentes de generación de energía (102 %), móviles (118 %), marinas (119 %) y de área (85 %) (Tabla complementaria 10). Solo la fuente de la industria tiene un cierre masivo bastante pobre. Esto es digno de mención considerando que no se imponen restricciones adicionales al derivar estos perfiles de fuente, ya que las fracciones de masa se calculan de forma independiente para cada especie. Dado el énfasis de este estudio en la distribución de origen de los metales traza, es menos importante garantizar el cierre de masa en los perfiles de origen.

Los promedios estacionales de las contribuciones de las fuentes a EC, Fe, Cu y Mn en 6 grupos de sitios se ilustran en la Fig. 2. EC se incluye en la discusión para la verificación del modelo, ya que es una especie primaria importante en PM2.5, cuyos datos de medición son relativamente confiables con fuentes de emisión bien exploradas. Los tres metales son bien conocidos por su capacidad para inducir la generación de ROS dentro del líquido pulmonar y, por lo tanto, de importancia epidemiológica. La Fig. 5a complementaria a la Fig. 5m complementaria muestran los resultados detallados de distribución de fuentes de 13 especies primarias en los sitios de monitoreo; cada figura incluye las comparaciones entre las concentraciones predichas del modelo híbrido frente a los datos de observación a diario, los promedios estacionales de las contribuciones de las fuentes y las métricas de evaluación del modelo. El número de observaciones válidas para cada especie varía porque se excluyen los valores atípicos y los datos por debajo de los límites mínimos detectables (MDL) (Figura 4 complementaria). Nuestros resultados de distribución de fuentes y la comparación con estudios previos de distribución de fuentes en la misma región42,43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53 se describen a continuación.

(a) CE, (b) Fe, (c) Cu y (d) Mn.

Aunque POC y EC no son elementos traza, proporcionan una evaluación adicional del método utilizado en nuestro estudio. Para POC, el MFE general es 0,34 (0,30–0,44 para diferentes grupos de sitios). Los sectores móvil (32%) y de área (31%) son las dos principales fuentes locales, mientras que la contribución que no pertenece al PRD es de aproximadamente el 12% (Figura complementaria 5a). Para EC (MFE general = 0,38), las predicciones en los sitios de Hong Kong son satisfactorias. En comparación, las predicciones en sitios fuera de Hong Kong, es decir, MC (MFE = 0,55) y NS (MFE = 0,69), se desvían notablemente más de las observaciones (Fig. 2a y Fig. 5b complementaria). Esto probablemente se deba a que los resultados de distribución de PPM2.5 en sitios fuera de Hong Kong son menos óptimos, y las fracciones de masa de EC podrían depender de la ubicación entre estas estaciones de monitoreo. Por ejemplo, los dos sitios de Macao se encuentran en las cercanías de un helipuerto (~80 m) y están cerca del Aeropuerto Internacional de Macao (~1 km), los cuales son fuentes importantes de EC. En promedio en todos los sitios de monitoreo, las emisiones móviles (43 %) y marinas (27 %) son las dos principales fuentes locales de EC, mientras que la contribución de la región que no pertenece al PRD es del 15 %. Dado que tanto POC como EC son los componentes principales en PPM2.5, las contribuciones no PRD resueltas aquí se corresponden bien con el estudio de Lu et al.54. La alta contribución de las emisiones móviles y marinas a la CE es generalmente consistente con las reportadas por Huang et al.45 (42% vehicular y 18% marina) con base en muestras diarias en seis sitios de monitoreo en la región del PRD en 2015. Wang et al. 52 utilizó el análisis PMF para muestrear datos en Macao y concluyó que el 64 % de la CE se puede atribuir a una fuente mixta de emisiones de vehículos y helicópteros.

Los orígenes de Fe en PM2.5 son bastante diversos en la región PRD. Las fuentes de área, generación de energía y móviles son las más importantes, con contribuciones del 41 %, 26 % y 26 %, seguidas de contribuciones de fuentes marinas e industriales del 7 % y el 3 % (Fig. 2b y Fig. 5i complementaria) . Se esperan mayores contribuciones de la fuente móvil en el sitio MK cercano a la carretera. Si bien las contribuciones de fuentes móviles son relativamente bajas en NS, los impactos más altos del área y las fuentes de generación de energía aún causan un alto nivel de Fe en este sitio. Los resultados de distribución de fuente derivados del modelo híbrido para Fe están en buen acuerdo con los derivados del modelo de receptor de PMF, que están disponibles para Hong Kong del estudio de Chow et al.43, con 35% de Fe de emisión vehicular, y 32 % de combustión industrial/carbón.

Estas dos especies de metales de transición desempeñan funciones catalíticas importantes en la química acuosa atmosférica7,8,9,10,11. El Cu predicho por el modelo está en buen acuerdo con las observaciones, con un R global de Pearson igual a 0,66 y un MFE de 0,52, mientras que las predicciones en NS son considerablemente peores (MFE = 0,82). En promedio, las fuentes de área (31 %), industria (27 %) y planta de energía (20 %) constituyen más del 75 % de su concentración (Fig. 2c y Fig. 5k complementaria). Por otro lado, la reconstrucción de Mn es aceptable en la mayoría de las ubicaciones con un MFE general de 0,42, mientras que el error de predicción en NS (MFE = 0,61) es algo mayor. Las fuentes locales de manganeso representan alrededor del 75 % del manganeso total, con contribuciones importantes del área (40 %), la energía (17 %) y las emisiones marinas (13 %) (Fig. 2d y Fig. 5h complementaria). Solo una pequeña selección de estudios de distribución de fuentes en el PRD incluye estas dos especies. Fu et al.44, Huang et al.46 y Tao et al.49 concluyen que el Cu y el Mn se atribuyen principalmente a las emisiones del tráfico (60–74 % de Cu y 33–52 % de Mn). Por otro lado, Tan et al.48 sugieren que el 61% del Cu y el 49% del Mn están relacionados con el polvo. Tenga en cuenta que estos resultados de prorrateo de fuentes basados en receptores son inconsistentes con los inventarios de emisiones, que tienen grandes variaciones entre sí. Por ejemplo, los inventarios de emisiones de metales pesados en Guangdong desarrollados por Liu et al. (2018)25 implican que la energía (23 %) y la industria (45 %) son las principales fuentes de Cu, y la industria (73 %) de Mn. En Liu et al. (2021)27, la industria (39 %) y los alambres para frenos/neumáticos (36 %) se reconocen como fuentes importantes de Cu, mientras que la industria (53 %) es la fuente dominante de Mn. Estas disparidades entre las diferentes metodologías plantean dudas sobre la aplicabilidad de los inventarios de emisiones de estos metales traza, además de instar al desarrollo de perfiles de fuente basados en mediciones específicas de la región. En comparación, el nuevo modelo no solo garantiza el rendimiento del modelo al validar los resultados con las mediciones ambientales (Figuras complementarias 5k y 5h), sino que también proporciona información sobre la incertidumbre en los perfiles de fuente estimados (Tabla 2).

El V y el Ni, emitidos principalmente por la combustión del aceite residual, se utilizan exclusivamente como trazadores de las emisiones de los barcos marinos en muchos estudios de modelos basados en receptores en la región del PRD42,43,44,45,46,47,49,50,51,52 . De acuerdo con un estudio sobre emisiones de barcos en la región del PRD, 88–91% de V y 54–63% de Ni están asociados a esta fuente49. Esto es consistente con los resultados de nuestro modelo híbrido ilustrados en la Fig. 5g complementaria y la Fig. 5j complementaria, donde las emisiones marinas por sí solas podrían contribuir al 93–97 % del V total y al 74–91 % del Ni en estas estaciones de monitoreo.

Estos dos metales traza a menudo se usan como marcadores para fuentes industriales en estudios de modelos basados en receptores en la región del PRD43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53, por lo que se analizan juntos aquí (Fig. 5l y Fig. 5m complementaria). Como muchas otras especies primarias, el rendimiento del modelo en NS y MC es generalmente peor que en otras, aunque sus errores generales del modelo (0,44 para Zn y 0,37 para Pb) son bajos. Nuestros resultados sugieren que el sector industrial es el principal contribuyente tanto de Zn (33 %) como de Pb (42 %). Además, las emisiones que no son de PRD también influyen en gran medida en las concentraciones de Zn (25%) y Pb (33%). Otros estudios de distribución de fuentes encontraron que 46–92% de Zn y 38–98% de Pb están relacionados con fuentes industriales en la región PRD43,45,48,50,51, mientras que los inventarios de emisiones estiman que las emisiones industriales de Zn y Pb son 59 –76% y 68-74%, respectivamente25,27.

En cuanto a las variaciones estacionales, especies como Cu, Mn, Zn y Pb tienen sus concentraciones más altas en invierno y más bajas en verano, en concordancia con que sus fuentes principales son las terrestres del norte. Por el contrario, los elementos aportados en gran medida por las embarcaciones marinas o las emisiones de sal marina del sur alcanzan sus concentraciones más bajas en invierno, como se observa en V, Ni y Na. Las especies de ambas fuentes, como EC, no muestran patrones estacionales obvios. Este fenómeno ha sido examinado en el pasado y vinculado con los monzones en la región del PRD: los monzones del norte-noreste prevalecen de octubre a marzo, y los monzones del sur-suroeste de abril a septiembre, lo que lleva a diferentes patrones estacionales en las variaciones de concentración y contribución de la fuente55 ,56,57.

Las contribuciones de la fuente a PPM2.5 prorrateadas por CMAQ en D3 con el inventario de emisiones original (Figura 4 complementaria) se mejoran utilizando factores de escala cuadriculados interpolados a partir de los determinados en los sitios de monitoreo por ponderación de distancia inversa (consulte la Sección M3). En particular, las fuentes industriales y de área son los contribuyentes más prominentes a PPM2.5 en la región del PRD (Figura 6 complementaria). Por ejemplo, en Guangzhou, Foshan y Zhuhai, la contribución de fuente de área promedio anual a PPM2.5 puede superar los 10 μg/m3, mientras que la contribución industrial puede superar los 6 μg/m3 en Foshan. En consecuencia, en 2015 la concentración anual de PPM2.5 es superior a 15 μg/m3 en una gran área que cubre el sur de Guangzhou, Foshan, Dongguan, Zhuhai y Shenzhen, con concentraciones de hasta 30 μg/m3 en algunos distritos pequeños.

Las contribuciones de fuente promediadas anualmente a Cu y Mn de diferentes sectores de fuente, así como sus concentraciones anuales en el dominio D3, se muestran en la Fig. 3 y la Fig. 4, respectivamente. De manera similar a los resultados en las estaciones de monitoreo, las fuentes más importantes de Cu y Mn en la región del PRD son fuentes de área, generación de energía e industria, mientras que las emisiones que no son del PRD también contribuyen con una porción sustancial del Mn. La Figura 3 implica que en algunos lugares de Guangzhou, Foshan, Dongguan y Zhongshan, la concentración de Cu supera los 50 ng/m3. Para Mn, se pronostican concentraciones ambientales de más de 30 ng/m3 en estas áreas. Dado que se reconoce que Cu y Mn inducen la generación de ROS, concentraciones tan altas de Cu y Mn plantean preocupaciones sobre el potencial de toxicidad elevada de los aerosoles en estos distritos. Otras especies en los perfiles de origen pueden analizarse fácilmente de la misma manera.

(a) Fuentes de área, (b) sector de emisión industrial, (c) emisión de generación de energía y (d) concentración ambiental.

(a) Fuentes de área, (b) emisión no PRD, (c) emisión de generación de energía, (d) sector de emisión industrial, (e) emisión de embarcaciones marinas y (f) concentración ambiental.

Aunque los resultados del modelo híbrido concuerdan bien con los datos de observación para muchas especies en la mayoría de las estaciones de monitoreo en este estudio de caso de PRD, el modelo no pudo reconstruir con precisión los datos de observación para los grupos NS y MC. Una explicación plausible es que el inventario de emisiones fuera de Hong Kong es problemático y no puede remediarse simplemente con factores de escala. Aun así, cuando los datos combinados de Hong Kong y Nansha se utilizan para deducir fracciones de masa, los resultados son lo suficientemente fiables como para mostrar un rendimiento excelente en otros sitios, lo que demuestra aún más la solidez de nuestro modelo. Aquí, la implicación para el refinamiento futuro del modelo es que un inventario de emisiones preciso siempre será un requisito vital en las CTM y en cualquier modelo híbrido basado en CTM para la distribución de fuentes. Una forma posible de mejorar los inventarios de emisiones es examinar más a fondo los factores de escala y las fracciones de masa restringidas por los datos de medición. Por ejemplo, un factor de escala restringido por la observación mayor que 1 probablemente se deba a la subestimación de sus fuentes de emisión.

Finalmente, este estudio de caso ha mostrado las ventajas de nuestro modelo de regresión33 estadísticamente adaptado al tratar con datos atmosféricos. En comparación con el modelo híbrido de Ying et al.32, nuestro método muestra una precisión de predicción mejorada en una validación cruzada de 10 veces. Se podrían hacer más ensayos para probar este método de regresión para otros modelos lineales en ciencias atmosféricas.

La Tabla 1 y la Fig. 2 complementaria muestran las ubicaciones geográficas de las estaciones de monitoreo donde se recopilan los datos de observación diarios. En pocas palabras, el muestreo de PM2.5 basado en filtros de 24 horas se realiza cada 6 días a lo largo de 2015 en 10 estaciones de monitoreo repartidas en tres ciudades de la región PRD, incluido 1 sitio en Guangzhou (Nansha; en adelante NS), 2 sitios en Macao (Taipa Grande y Porto Exterior; MC) y 7 sitios en Hong Kong (Centro/Oeste, Tung Chung, Tsuen Wan, Yuen Long, Kwai Chung, Mong Kok y Clear Water Bay). Las estaciones en Hong Kong se dividen en cuatro grupos: HKc (que indica los sitios urbanos generales combinados de HK, que incluyen Centro/Oeste, Tung Chung, Tsuen Wan y Yuen Long), KC (Kwai Chung; cerca de la terminal de contenedores de transporte de la ciudad), MK ( Mong Kok; borde de la carretera del centro y tráfico impactado) y WB (Clear Water Bay; suburbano). Todos los datos se clasifican en 6 grupos según la Tabla 1 en el modelado y análisis posterior.

El protocolo de muestreo y los detalles del análisis químico se describen en los informes anuales de especiación de PM2.5 del Departamento de Protección Ambiental de Hong Kong (HKEPD) [p. ej., ref. 58] y algunos estudios previos43,59. En resumen, la concentración de masa total de PM2.5 se determina gravimétricamente utilizando una balanza digital (Sartorius AG, Model MC 5-0CE, Göttingen, Alemania); los iones principales solubles en agua (p. ej., sulfato y nitrato) se extraen de los filtros usando agua doblemente desionizada y se miden usando un cromatógrafo de iones (Dionex DX-500, Thermo Fisher Scientific, MA, EE. UU.); OC y EC se analizaron utilizando el método de transmitancia térmica/óptica en un analizador Aerosol OCEC (Sunset Laboratory, OR, EE. UU.); y elementos traza (p. ej., Fe, Cu, Mn, Br y Pb) utilizando una fluorescencia de rayos X de dispersión de energía (ED-XRF, Epsilon 5, PANalytical, Países Bajos). El programa de muestreo genera alrededor de 60 conjuntos de muestras diarias en cada sitio, lo que da como resultado un total de 594 conjuntos de datos diarios de especiación de PM2.5 (Tabla 1). Las especificaciones analíticas, como los MDL de cada especie, se muestran en la Tabla complementaria 11, y las distribuciones de todas las concentraciones diarias se representan en la Figura complementaria 4.

El modelo Weather Research and Forecasting (WRF) v3.5 se aplica para la simulación meteorológica para todo el año 2015 utilizando los mismos esquemas de modelo y configuraciones de dominio que los dos estudios anteriores54,60. En este proyecto, el dominio D3 más pequeño cubre toda la región del PRD con una resolución horizontal de 3 km, como se muestra en la Fig. 4. Un inventario de emisiones de PPM2.5 y otros contaminantes principales de abajo hacia arriba con una resolución de 3 km proporcionado por el HKEPD se utiliza para el dominio D354. Fuera de la región del PRD, se utiliza el Inventario Regional de Emisiones en ASia v3.1 (REAS3)61 para generar emisiones antropogénicas. Las emisiones de hidrocarburos distintos del metano de REAS3 se utilizan para estimar las emisiones de VOC primarios necesarios para el mecanismo Carbon Bond 6 utilizando perfiles de especiación seleccionados de la base de datos SPECAITE desarrollada por la EPA de EE. UU.62. Las emisiones biogénicas se generan utilizando el Modelo de Emisiones de Gases y Aerosoles de la Naturaleza (MEGAN) v2.1063. Las emisiones de polvo arrastrado por el viento y sal marina se generan usando el módulo en línea en el modelo CMAQ64.

La simulación de PPM2.5 y su distribución en la fuente se llevan a cabo a través de una versión de CMAQ orientada a la fuente (ver. 5.2.1) con trazadores no reactivos etiquetados en la fuente32,65 para determinar las contribuciones del área, móvil, industria, marino y generación de energía a PPM2.5 en la región PRD (Fig. 5). En este estudio, el sector de fuentes de área incluye emisiones de fuentes residenciales, industriales no puntuales, de escape de motores todoterreno, polvo fugitivo de carreteras y fuentes agrícolas (Nota complementaria 2). PPM2.5 debido a emisiones de otras regiones en el dominio D3 y fuentes a barlovento fuera de D3 se agrupa en el sector no PRD. Además, las contribuciones de la sal marina y el polvo arrastrado por el viento a PPM2.5 también se rastrean como grupos separados. En la figura complementaria 3 se muestra una ilustración de las distribuciones espaciales de las contribuciones sectoriales promedio anuales a PPM2.5.

Los acrónimos de las ciudades en orden alfabético son DG Dongguan, FS Foshan, GZ Guangzhou, HK Hong Kong, HZ Huizhou, JM Jiangmen, MC Macao, SZ Shenzhen, ZH Zhuhai, ZQ Zhaoqing y ZS Zhongshan.

Los procedimientos en el nuevo modelo híbrido con restricciones de observación se ilustran en el panel (a) de la figura 6, mientras que el panel (b) muestra los detalles de la validación cruzada de 10 veces para la verificación del modelo. Los pasos se describen a continuación:

(a) diagrama de flujo de la ejecución base, y (b) diagrama de flujo de la validación cruzada de 10 veces para examinar la precisión de la predicción del modelo híbrido.

Paso 1. Se emplea un enfoque de inferencia bayesiana para deducir los niveles de carbono orgánico primario (POC) y carbono orgánico secundario (SOC) en cada observación, siguiendo el método descrito por Liao et al.66

Paso 2. Al igual que Ying et al.32, la concentración primaria de PM2.5 (PPM2.5) basada en la medición se estima restando los componentes inorgánicos y orgánicos secundarios de PM2.5.

Paso 3. Las contribuciones de la fuente deducidas por CMAQ a PPM2.5 se ajustan con factores de escala específicos de la fuente (\({\beta }_{j},{j}=1,\,2,\,\ldots ,{m} \)) según la ecuación. 1 para mejorar la concordancia entre el PPM2.5 total pronosticado y el PPM2.532 basado en la medición,

donde \({c}_{i}\) representa la concentración de PPM2.5 basada en la medición para la observación de \({i}^{{th}}\), y \({b}_{i,j} \) denota la contribución de la fuente del sector fuente \({j}^{{th}}\) para la observación \({i}^{{th}}\) estimada por CMAQ. El cálculo del factor de escala se realiza individualmente para cada grupo de sitios para tener en cuenta la variabilidad espacial de los sesgos de estimación de emisiones. Se excluyen los puntos de datos con el error fraccionario (FE) entre PPM2.5 pronosticado por CMAQ y PPM2.5 basado en mediciones mayor a 0.8.

Los factores de ajuste se determinan minimizando la función objetivo \(\widetilde{Q}\) en la ecuación. 2.

La primera parte de la ecuación, \({Q}_{0}\), es una función única con transformación logarítmica, que representa la diferencia entre el PPM2.5 pronosticado por CMAQ y el basado en mediciones. Como explicaron Liao et al.33, el uso de la función objetivo transformada logarítmicamente estima mejor los coeficientes de regresión para los datos atmosféricos con distribución logarítmica normal. \({Q}_{p}\) en la ecuación. 2 es el término de penalización (también conocido como regularización), incluido para superar posibles problemas de sobreajuste. De lo contrario, es probable que se fusionen valores de β demasiado grandes o pequeños (Nota complementaria 3). El método de la curva L se utiliza para encontrar el valor \(\lambda\) óptimo en la ecuación. 267 (Nota complementaria 3).

La robustez de los factores de escala calculados se evalúa utilizando una técnica de simulación de Monte Carlo. Las incertidumbres relativas de \({c}_{i}\) (es decir, PPM2.5 basado en mediciones) y \({b}_{i,j}\) (es decir, contribuciones de fuente CMAQ a PM2.5) en la ecuación 2 se establecen en 20% y 40%, respectivamente32. En cada prueba, los errores generados aleatoriamente se agregan a \({c}_{i}\) y \({b}_{i,j}\), de donde surge un conjunto de factores de escala (\({\beta }_ {j}\)) está determinado. En la Nota complementaria 3, analizamos las incertidumbres de \({\beta }_{j}\) de dichas pruebas de simulación de Monte Carlo. Eventualmente, las medias aritméticas de los factores de escala (\({\bar{\beta }}_{j}\)) se utilizan para producir contribuciones de fuente ajustadas (\({{b\text{'}}}_{i, j}\)) para el cálculo subsiguiente (Ec. 3).

Paso 4. La deducción de la fracción de masa (\({\varphi }_{j,k}\)) de una especie primaria dada (\(k\)) en \({j}^{{th}}\ ) fuente emitida PPM2.5 sigue Eq. 4,

donde \({c}_{i,k}\) denota su nivel ambiental en la observación \({i}^{{th}}\), y \({{b\text{'}}}_{ i,j}\) es la contribución de la fuente escalada a PPM2.5 de la ecuación. 3. El Paso 4 difiere del Paso 3 en dos aspectos: primero, contrario a los factores de escala dependientes del sitio (\({\beta }_{j}\)), asumimos que la fracción de masa (\({\varphi } _{j,k}\)) de una especie del mismo sector de origen es uniforme dentro de la región; y segundo, el término de penalización ya no es aplicable, mientras que los límites superior e inferior de \({\varphi }_{j,k}\) se establecen en [0,1] en la ecuación. 4. La función objetivo en la ecuación. 5 se minimiza para determinar el conjunto óptimo de valores \({\varphi }_{j,k}\) para una especie a la vez. Similar al Paso 3, la simulación de Monte Carlo se lleva a cabo para estimar las incertidumbres de las facciones de masas deducidas. Las medias aritméticas (\({\bar{\varphi }}_{j,k}\)) de las simulaciones se usan en el Paso 5.

Paso 5. El producto (\({{SC}}_{i,j,k}\)) en la Ec. 6 se considera como la contribución de la fuente del sector fuente \({j}^{{th}}\) a un contaminante primario (\(k\)) en el \({i}^{{th}}\) observación.

Al aplicar los factores de escala PPM2.5 derivados en el Paso 3 y los perfiles de origen de las especies primarias en el Paso 4, se pueden determinar las concentraciones regionales de las especies de metales y sus contribuciones de origen en el dominio de modelado. Dado que los factores de escala de PPM2.5 determinados en el Paso 3 dependen de la ubicación, se usa un esquema de interpolación de ponderación de distancia inversa (Ec. 7) para estimar los factores de escala en todas las celdas de la cuadrícula en todo el dominio68,69.

donde \(\vec{x}\) y \({\vec{x}}_{l}\) son el vector de posición de una celda de cuadrícula y el monitor \({l}^{{th}}\) sitio, respectivamente. \({\beta }_{j}\) es el factor de escala interpolado para la fuente \({j}^{{th}}\) PPM2.5.

Se realiza una validación cruzada de 10 veces para examinar la precisión de predicción de este modelo híbrido (Fig. 6b). Dado que los datos de observación diarios se miden precisamente en 10 estaciones de monitoreo, cada prueba utiliza datos en nueve sitios como conjunto de entrenamiento y el restante como conjunto de prueba. Es decir, las contribuciones de PPM2.5 modeladas por CMAQ y los datos de medición ambiental en el conjunto de entrenamiento se utilizan como entradas del modelo para generar factores de escala dependientes de la ubicación, así como perfiles de fuentes regionales. Estos factores de escala se extrapolan luego al sitio de prueba usando Kriging (Ec. 7). Con contribuciones de fuentes y perfiles de fuentes CMAQ PPM2.5 ajustados, las predicciones de las especies primarias son posibles para el conjunto de pruebas y, en lo sucesivo, se comparan con las mediciones diarias.

Todos los datos utilizados en este estudio están disponibles de los autores previa solicitud razonable.

Un script R de muestra para el modelado híbrido está disponible públicamente en un repositorio de GitHub y se puede acceder a través de este enlace (https://github.com/CoCobalt27/loglm_hybridmodel).

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Descargar referencias

Este trabajo fue parcialmente apoyado por el Consejo de Becas de Investigación de Hong Kong (R6011-18) para JZY y un Ph.D. de Hong Kong. Beca a KL; QY y JZ cuentan con el apoyo parcial de una subvención de los Institutos Nacionales de Salud (R01 ES029509). Las simulaciones del modelo CMAQ se realizaron utilizando los grupos de computadoras en Texas A&M High Performance Research Computing (https://hprc.tamu.edu/).

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Jimmy CH Fung

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KL diseñó el modelo híbrido, analizó los resultados y escribió el manuscrito. JZ ejecutó la simulación CMAQ en este estudio. YC, XL y JCH Fung prepararon el inventario de emisiones para las simulaciones CMAQ y WRF. QY y JZY revisaron y finalizaron el manuscrito. Todos los autores leyeron y aprobaron el manuscrito final.

Correspondencia con Qi Ying o Jian Zhen Yu.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Liao, K., Zhang, J., Chen, Y. et al. Prorrateo de fuentes regionales de metales traza en partículas finas utilizando un modelo híbrido de observación limitada. npj Clima Atmos Sci 6, 65 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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Recibido: 01 enero 2023

Aceptado: 01 junio 2023

Publicado: 09 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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